Chou-Chou, la déesse incontestée, est de retour pour une toute nouvelle aventure dans laquelle elle tente de conquérir les douze mondes du Zodiaque avec l'aide de différents personnages, dont certains que vous connaissez peut-être déjà. Cette suite de Mugen Souls propose des cartes de combat ouvertes, des combats stratégiques au tour par tour, un niveau maximum de 9999 et la possibilité d'infliger des milliards de points de vie de dégâts. Vous incarnez Chou-Chou, une héroïne capable de charmer ses ennemis pour les transformer en serviteurs shampuru. Vous pouvez également personnaliser l'apparence et les compétences des membres du groupe, créer de nouveaux serviteurs et bien plus encore.
Alors que Chou-Chou et son équipage naviguent d'un monde à l'autre à bord de leur vaisseau spatial, le G-Castle, ils doivent coopérer avec la nouvelle déesse ultime, Syrma, pour contrer une menace surgie du passé.